luan an tien si, hoa hoc,chuyen nganh, hoa vo co, oxi hoa, cacbon, monoxit, va xylen tren, cac he xuc tac, cuo/al2o3, bien tinh, hoang tien cuong
OXI HOÁ CACBON MONOXIT VÀ XYLEN TRÊN CÁC HỆ XÚC TÁC CuO/Al2O3 BIẾN TÍNH
MỞ ĐẦU
Oxi hóa sâu là một trong những phản ứng được lựa chọn để làm sạch cacbon monoxit và các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi (VOCs) Có mặt trong thành phần khí thải. Do đó, nghiên cứu về sự xúc tác và quy luật động học phản ứng oxi hóa cacbon monoxit, các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi (VOCs) Và hỗn hợp của chúng sẽ góp phần hoàn thiện lý thuyết của các phản ứng loại này. Xúc tác được sử dụng cho phản ứng oxi hóa cacbon monoxit và các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi (VOCs) Là các kim loại quí và oxit kim loại chuyển tiếp trên các chất mang khác nhau.
Do xúc tác kim loại quí có giá thành cao nên việc nghiên cứu điều chế và sử dụng xúc tác oxit kim loại chuyển tiếp thay thế xúc tác kim loại quí có ý nghĩa quan trọng. Một số phụ gia đã được sử dụng nhằm mục đích tăng hoạt độ và độ bền của xúc tác. Tuy nhiên vẫn chưa có công trình nghiên cứu toàn diện để đ-a ra các quy luật quan hệ giữa thành phần, tính chất và hoạt độ của chất xúc tác oxit kim loại trong phản ứng oxi hóa cacbon monoxit và VOCs cũng như hỗn hợp của chúng. Mặt khác vẫn còn rất ít công trình nghiên cứu về quy luật động học và cơ chế phản ứng trên hệ xúc tác này.
Để ứng dụng vào thực tế cần điều chế được các chất xúc tác có tính năng sử dụng cao, xác lập được cơ sở khoa học cho việc điều chế xúc tác và quy luật động học phản ứng, cơ chế phản ứng. Đồng thời bản chất tâm hoạt động, cơ chế ảnh hưởng của các tác chất cũng như các chất độc và qui luật tương tác giữa các chất trong hỗn hợp phản ứng là những vấn đề khoa học cần được giải quyết. Do đó, luận án nghiên cứu “ Oxi hóa cacbon monoxit và xylen xi hóa cacbon monoxit và xylen xi hóa cacbon monoxit và xylen xi hóa cacbon monoxit và xylen trên các hệ xúc tác CuO/Al trên các hệ xúc tác CuO/Al trên các hệ xúc tác CuO/Al trên các hệ xúc tác CuO/Al2O3 biến tính biến tính biến tính biến tính” là một đề tài có ý nghĩa khoa học và thực tế.
Mục đích nghiên cứu của Mục đích nghiên cứu của Mục đích nghiên cứu của Mục đích nghiên cứu của luận án:
Môi trường không khí đang ngày càng bị ô nhiễm nặng bởi các loại khí độc hại như SOx, COx, NOx, hidrocacbon (gọi chung là khí hữu cơ bay hơi VOC) Phát sinh từ khí thải động cơ các phương tiện vận chuyển cũng như khí thải từ các lò công nghiệp, các lò thiêu đốt rác thải công nghiệp, rác thải nguy hại. Do vậy, việc xử lý loại bỏ chúng là một nhiệm vụ cần thiết mang tính cấp bách không chỉ ở nước ta mà cả toàn thế giới nhằm khôi phục môi trường sống trong lành cho con người.
Monoxide carbon (CO) Và các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi (VOC) Là những hợp chất 2 độc hại trong số đó được chọn làm đối tượng nghiên cứu trong đề tài này. Hiện có rất nhiều công trình nghiên cứu tìm kiếm các giải pháp công nghệ để xử lý các chất ô nhiễm độc hại trong khí thải nói chung cũng như xử lý CO và VOC nói riêng, nh-ng cho đến nay vẫn chưa có nhiều giải pháp hiệu quả cao khi triển khai ở các điều kiện thực tế. Vì vậy vấn đề này hiện nay vẫn còn là một thách thức trong công nghệ làm sạch môi trường không khí.
Một trong những khâu “chìa khóa” trong xử lý hiệu quả chúng là phải có mặt chất xúc tác thích hợp mới có thể thực hiện phản ứng oxi hóa hoàn toàn (hay oxi hóa sâu) CO và VOC tạo ra sản phẩm cuối cùng không độc hại là CO2 và H2O. Những chất xúc tác có hiệu quả xử lý cao hầu hết đều dựa trên cơ sở các kim loại quí và đắt tiền như platin (Pt), paladi (Pd) Hoặc vàng (Au), tính khả thi ứng dụng vào thực tế kém, vì thế hướng nghiên cứu chủ yếu hiện nay là tìm cách thay thế các kim loại quí hiếm bằng các oxit kim loại chuyển tiếp có nhiều và rẻ hơn trong chế tạo chất xúc tác. Tuy nhiên, vấn đề khó khăn nhất về mặt khoa học là làm sao các chất xúc tác này vẫn phải bảo đảm có hoạt tính cao như Pt hoặc Pd, bền, ít bị ngộ độc bởi các hợp chất đồng hành trong khí thải, mặt khác có thể làm việc trong điều kiện mềm về nhiệt độ và áp suất thường phổ biến trong thực tế.
Từ sự phân tích đó, đề tài nghiên cứu đặt ra với mục đích nhằm góp phần giải quyết vấn đề xử lý CO và VOC trong không khí bị ô nhiễm theo hướng nghiên cứu chế tạo chất xúc tác trên cơ sở các oxit kim loại chuyển tiếp, cụ thể là đồng oxit (CuO) Được biến tính bằng các oxit kim loại khác nhau (Cr2O3, CeO2) Để cải thiện các tính chất xúc tác trong phản ứng oxi hóa sâu CO và VOC sao cho có thể đạt được các đặc tính tương tự như các chất xúc tác trên cơ sở Pt hoặc Pd, một hướng đang được nhiều phòng thí nghiệm trên thế giới theo đuổi.
Để đạt được mục đích trên đạt được mục đích trên đạt được mục đích trên đạt được mục đích trên, luận án đã thực hiện các nội dung sau:
- Nghiên cứu các điều kiện để điều chế chất xúc tác trên cơ sở đồng oxit đặt trên chất mang nhôm oxit và được biến tính bằng các oxit kim loại khác nhau (Cr2O3, CeO2) Như một phụ gia để có khả năng oxi hóa sâu hỗn hợp khí CO và hợp chất hữu cơ dễ bay hơi (p-xylen) ở nhiệt độ tương đối thấp với độ chuyển hóa cao và bền với các chất đầu độc.
- Bằng các công cụ phân tích hiện đại, xác định các đặc trưng cấu trúc vật lý và hóa học của các mẫu xúc tác được điều chế trong phòng thí nghiệm với các thành phần hóa học khác nhau và điều kiện chế tạo khác nhau, trên cơ sở đó nghiên cứu mối liên quan giữa bản chất cấu trúc vật lý, bản chất hóa học và hoạt tính xúc tác trong phản ứng oxi hóa sâu CO và p-xylen, qua đó làm sáng tỏ vai trò của chất mang, của phụ gia và điều kiện hình thành các tâm hoạt động trong các mẫu chất xúc tác đã được điều chế. Từ đó, cho phép xác lập các điều kiện và quy luật để có thể chế tạo các hệ xúc tác dựa trên đồng oxit mang lại hiệu quả xử lý CO và VOC cao.
- Nghiên cứu các điều kiện ảnh hưởng đến tốc độ phản ứng khi thực hiện phản ứng oxi hóa hoàn toàn CO và p-xylen riêng rẽ hoặc hỗn hợp trên các mẫu xúc tác điều chế dựa trên các kết quả nghiên cứu động học, những yếu tố ảnh hưởng đến tốc độ phản ứng sẽ được mô tả dưới dạng phương trình động học thể hiện định lượng mức độ ảnh hưởng của từng yếu tố, làm cơ sở xây dựng mô hình tính toán thiết kế thiết bị phản ứng tối ưu.
- Nghiên cứu phản ứng oxi hóa CO ở trạng thái chưa ổn định trên các mẫu xúc tác điều chế bằng phương pháp phản hồi nhất thời (transient response method) Nhằm góp phần làm sáng tỏ cơ chế của phản ứng oxi hóa CO trên chất xúc tác có thành phần khác nhau, một vấn đề khoa học đang được nhiều nhà nghiên cứu quan tâm để tìm kiếm những điều kiện phản ứng tối ưu trên chất xúc tác mới.
- Do yêu cầu cấp bách của thực tế, tác giả đã đưa vào nội dung nghiên cứu chế tạo chất xúc tác ở quy mô lớn hơn phòng thí nghiệm trên cơ sở mẫu xúc tác tốt nhất được chọn lựa để sử dụng vào xử lý khí thải độc hại từ lò thiêu hủy rác thải bệnh viện (dạng thử nghiệm pilot) Nhằm góp phần minh chứng về khả năng sử dụng các oxit kim loại chuyển tiếp để xử lý khí thải độc hại. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn:
Đề tài nghiên cứu với mục đích và nội dung nghiên cứu trên đây là công trình nghiên cứu khoa học có tính hệ thống đối với hệ xúc tác oxit đồng trên chất mang được biến tính bằng các oxit kim loại khác nhau với vai trò như một phụ gia để cải thiện các tính chất xúc tác theo hướng hoàn thiện về hoạt tính xúc tác ở những điều kiện nhiệt độ thấp, độ bền với thời gian và bền với các tác nhân đầu độc. Cùng với những nghiên cứu đó, những kết quả nghiên cứu về động học phản ứng oxi hóa CO và VOC và về cơ chế phản ứng oxi hóa CO trên các mẫu xúc tác điều chế mang ý nghĩa khoa học có giá trị trong lĩnh vực khoa học xúc tác ứng dụng hiện đại.
Bên cạnh ý nghĩa khoa học nêu trên, đề tài còn có ý nghĩa thực tiễn cao vì góp phần đáp ứng yêu cầu cấp thiết của thực tế môi trường không khí bị ô nhiễm, đe dọa cuộc sống của mọi người.
---------------------------------------------
TÀI LIỆU THAM KHẢO:
Tiếng Việt:
1. Lâm Vĩnh ánh, Nguyễn Hữu Phú (2007), ”Nghiên cứu chế tạo và tính chất xúc tác của một số kim loại chuyển tiếp trong phản ứng oxy hóa các hợp chất clo hữu cơ”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ IV, TP Hồ Chí Minh, tr. 504-510.
2. Nguyễn Thanh Bình, Marion Engelmann-Pirez, Jean-Marc Giraudon (2009), ”Oxi hóa hoàn toàn clobenzen trên xúc tác perovskite LaCo1-xFexO3”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ V; Hải phòng, tr. 790-795.
3. Trần Quế Chi, Trần Thị Minh Nguyệt, Nguyễn Quốc Trung, Nguyễn Doãn Thai, Hà Phương Thư, Nguyễn Quang Huấn, Đỗ Thế Chân (2009), ”Tổng hợp oxit phức hợp perovskit La1-xLixMnO3 kích th-ớc nanomet và nghiên cứu hoạt tính xúc tác trong phản ứng oxi hóa CO và chuyển hóa NOx”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ V, Hải phòng, tr. 828-834.
4. Mai Xuân Dũng, Hoa Hữu Thu (2005), ”Nghiên cứu khả năng cháy xúc tác các hydrocacbon nhẹ trên hệ xúc tác spinel MgCr2O4/?-Al2O3”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ III, Huế, tr. 239-245.
5. Nguyễn Phan Thùy Dương, Trần Khắc Chương, Lê Văn Tiệp (2005), ”Nghiên cứu các hệ xúc tác làm cơ sở cho xử lý khí thải công nghiệp”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ III, Huế, tr. 286-296.
6. Vũ Tiến Đạt, Phạm Thanh Huyền, Đào Văn Tường (2009), ”Nghiên cứu phản ứng oxy hóa hoàn toàn toluen trên xúc tác vanadi/zeolit Y”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ V, Hải phòng, tr. 740-745.
7. Nguyễn Thị Vương Hoàn, Đặng Tuyết Phương, Nguyễn Hữu Phú (2009), ”Nghiên cứu hoạt tính xúc tác của vật liệu mao quản trung bình SBA-15 chứa kim loại (Cu, Fe) trong phản ứng oxi hóa m-xylen ở pha hơi”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ V, Hải phòng, tr. 684-687.
8. Trần Thị Thu Huyền, Nguyễn Thị Minh Hiền, Nguyễn Hữu Phú (2005), ”Tổng hợp, đặc tr-ng và tính chất xúc tác của perovskite La0,7Sr0,3MnO3”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ III, Huế, tr. 246-253. 133
9. Trần Thị Thu Huyền, Nguyễn Thị Minh Hiền, Nguyễn Hữu Phú (2007), ”Điều chế oxide perovskit La1-xSrxMnO3 bằng ph-ơng pháp citrat và hoạt tính xúc tác trong phản ứng oxy hóa hoàn toàn m-xylen”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ IV, TP Hồ Chí Minh, tr. 477-482
10. Trần Thị Thu Huyền, Nguyễn Thị Minh Hiền, Nguyễn Hữu Phú (2007), ”Nghiên cứu hoạt tính của perovskite La0,7Sr0,3MnO3 trong phản ứng oxy hóa hoàn toàn m-xylen”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ IV, TP Hồ Chí Minh, tr. 482-487.
11. Trần Thị Thu Huyền, Nguyễn Thị Minh Hiền, Nguyễn Hữu Phú (2009), ”Xác định bậc và cơ chế của phản ứng oxy hóa m-xylen trên xúc tác perovskit La0,7Sr0,3MnO3”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ V, Hải phòng, tr. 862-867.
12. L-u Cẩm Lộc, Hồ sĩ Thoảng, Đặng Đình Tùng, Kiperman S.L., Gaidai N.A (1998), "Nghiên cứu cơ chế phản ứng dehydro hóa bằng ph-ơng pháp mô hình hóa toán học phổ h-ởng ứng”, Tạp chí Hóa học, 36, N.1, tr. 4-10.
13. Lưu Cẩm Lộc, Lê Văn Tiệp, Nguyễn Quốc Thiết, Phạm Thanh Hà, Lê Thị Ngà, Hoàng Quang Vinh (1999), ”Nghiên cứu chế tạo và nghiên cứu tính chất các xúc tác xử lý khí thải xe máy”, Tạp chí Hóa học, T.37, N.4, tr. 30-36.
14. Trần Thị Như Mai, Nguyễn Thị Minh Thư, Nguyễn Hồng Quân, Bùi Phương Thảo, Lê Thái Sơn, Lý Thế Anh (2007), ”Nghiên cứu chế tạo và ứng dụng xúc tác V2O5-TiO2/Me2Ox (Me = Mo, Cu, Ce) trên gốm cấu trúc tổ ong trong xử lý khí thải”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ IV, TP Hồ Chí Minh, tr. 524-528.
15. Trần Văn Nhân, Hoàng Hiệp, Hoa Hữu Thu, Lê Thanh Sơn, Khúc Quang Đạt (2007), ”Nghiên cứu xúc tác Cu/SBA-15 trong phản ứng oxy hóa hoàn toàn LPG”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ IV, TP Hồ Chí Minh, tr. 518-523.
16. Trần Văn Nhân, Khúc Quang Đạt (1997), ”Nghiên cứu chế tạo hộp xúc tác chống ô nhiễm khí thải xe cơ giới”, Tuyển tập các báo cáo toàn văn Hội nghị toàn 134 quốc các đề tài nghiên cứu cơ bản trong lĩnh vực Hóa lý Hóa lý thuyết, Hà nội, tr. 38-44.
17. Trần Văn Nhân, Khúc Quang Đạt (1999), ”Khả năng dùng xúc tác Paladi-Lantan xử lý khí thải”, Tuyển tập các báo cáo toàn văn Hội nghị toàn quốc các đề tài nghiên cứu cơ bản trong lĩnh vực Hóa lý Hóa lý thuyết, Hà nội, tr. 87-91.
18. Trần Văn Nhân, Khúc Quang Đạt (2000),”ảnh h-ởng của hàm l-ợng CeO2 và ph-ơng pháp tẩm CeO2 lên chất mang tới hoạt tính 3 h-ớng của xúc tác Pt.Rh.CeO2/Al2O3”, Tuyển tập các báo cáo toàn văn Hội nghị toàn quốc các đề tài nghiên cứu cơ bản trong lĩnh vực Hóa lý Hóa lý thuyết, Hà nội, tr. 64-70.
19. Trần Văn Nhân, Khúc Quang Đạt (2002), ”Vai trò xúc tiến của CeO2 đối với hoạt tính 3 h-ớng của xúc tác Pt.Rh.CeO2/Al2O3 thông qua phản ứng chuyển hóa khí than-ớt và reforming bằng hơi n-ớc”, Tuyển tập các báo cáo toàn văn Hội nghị toàn quốc các đề tài nghiên cứu cơ bản trong lĩnh vực Hóa lý Hóa lý thuyết, Hà nội, tr. 62-68.
20. Trần Văn Nhân, Khúc Quang Đạt, Lê Thanh Sơn (2003), ”Nghiên cứu phản ứng oxi hóa CO và HC trên xúc tác perovkit”, Tuyển tập các báo cáo toàn văn Hội nghị toàn quốc các đề tài nghiên cứu cơ bản trong lĩnh vực Hóa lý Hóa lý thuyết, Hà nội, tr. 38-42.
21. Trần Văn Nhân, Phạm Văn Tiến (2009), ”Tổng hợp ZSM-5 và nghiên cứu hoạt tính xúc tác của Cu/ZSM-5 trong phản ứng oxi hóa hoàn toàn khí dầu mỏ hóa lỏng (LPG)”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ V, Hải phòng, tr. 850-861.
22. Hồ Sĩ Thoảng, L-u Cẩm Lộc (2007), Chuyển hóa hydrocacbon và cacbon oxit trên các hệ xúc tác kim loại và oxit kim loại, NXB Khoa h?c t? nhiờn và Cụng ngh?
23. Lê Văn Tiệp, Nguyễn Văn Quý, Nguyễn Đình Thành, Nguyễn Thiết Dũng, Nguyễn Quốc Thiết, Nguyễn Phan Thùy D-ơng, Nguyễn Hữu Trí (2005), ”Khảo sát một số hệ xúc tác oxi hóa khử cho xử lý khí thải công nghiệp và hệ xử lý khí công suất lớn”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ III, Huế, tr. 275-285. 135
24. Nguyễn Hữu Trịnh (2005), ”Điều chế xúc tác xử lý khí thải động cơ”, Hội nghị xúc tác và hấp phụ toàn quốc lần thứ III, Huế, tr. 254-257.
Tiếng Anh:
25. Anderson J. R., Boudart M. (1983), Catalysis-Science and Technology, Volume 3, Akademie-Verlag, Berlin. .. .
26. Avgouropoulos G., Ioannides T., Papadopoulou Ch., Batista J., Hocevar S. and Matralis H. K. (2002), “A comparative study of Pt/?-Al2O3, Au/a-Fe2O3 and CuO-CeO2 catalysts for the selective oxidation of carbon monoxide in excess hydrogen”, Catalysis Today, 75, pp. 157-167.
27. Barresi A. A. and Giancarlo Baldi (1992), “Deep catalytic oxidation kinetics of benzene-ethenylbenzene mixtures”, Chemical Engineering Science, 47(8), pp.1943-1953.
28. Beusch H., Fieguht P.,Wicke E.(1972), “Unstable behaviour at chemical reaction at single catalyst particles”, Adv. Chem. Series., V.109, pp. 615-621.
29. Boreskov G.K., Donath E.E, Kov Z., Morrison S.R., Vannice M.A. (1983), Catalysis-Science and Technology, Chapter 2, Vol 3, Akademie-Verlag, Berlin.
30. Bourane Abdennour and Bianchi Daniel (2001), “Oxidation of CO on a Pt/ Al2O3 catalyst : From the surface Elementary Steps to light-off Test”, Journal of Catalysis, 202, pp. 34-43.
31. Bunluesin T., Gorte R.J., Graham G.W. (1996), “Studies of the water-gas-shift reaction on ceria-supported Pt, Pd, and Rh: Implications for oxygen-storage properties”, Applied Catalysis B, 15, Issues 1-2, pp. 107-114.
32. Caixia Xu at al (2007), “Research on unsupported nanoporous gold catalyst for CO oxidation”, Journal of catalysis, 252, pp. 243-248.
33. Charles N. Satterfield (1991), Heterogeneous Catalysis in Industrial Practice, McGraw-Hill, Inc,. 136
34. Chen Yeong-Jey, Wu Dai-en and Yeh Chuin-tih (2003), ”Oxidation of Carbon monoxide over Nanoparticles of Cobalt Oxides”, Rev. Adv. Mater. Sci., 5, pp. 41-46.
35. Ching Shiun Chen, Jiann-Hwa You, Jarrn-Horng Lin, Chi-Ruei Chen and Keng-Min Lin (2008), “The effect of a nickel promoter on the reducibility of a commercial Cu/ZnO/Al2O3 catalyst for CO oxidation”, Catalysis Communications, 9, pp. 1230-1234.
36. Dégé Philippe, Pinard Ludovic, Magnoux Patrick, Guisnet Michel (2001), ”Catalytic oxidation of volatile organic compounds (VOCs). Oxidation of o-xylene over Pd and Pt:HFAU catalysts”, Chemistry, 4, pp. 41-47.
37. Eigenberger G.(1978), “Kinetic instabilities in heterogeneously catalysed reactions-I. Rate multiplicity with Langmuir-type kinetics”, Chem. Eng. Sci, 33(9), pp.1255-1261.
38. Engel T., Ertl G.(1979), “Elementary Steps in the Catalytic Oxidation of Carbon Monoxide on Platinum Metals”, Adv. Catal., 28, pp. 1-78.
39. Erdem Gunay M., Yildirim Ramazan (2008), “Neutral network aided design of Pt-Co-Ce/Al2O3 catalyst for selective CO oxidation in hydrogen-rich streams”, Chemical Engineering Journal, 140, pp.324-331.
40. Ferandon Magali (2001), Mix metal oxide-noble metal catalysts for total oxidation of volatite organic compound and mono oxide, Department of Chemical Engineering and Technology Chemical reaction, Engineering Royal Inst.Technology Stockholm.
41. Ferradon M., Ferrand B. , Bjornborm E. , et al (2001),”Copper Oxide– Platinum/Alumina Catalysts for Volatile Organic Compound and Carbon Monoxide Oxidation: Synergetic Effect of Cerium and Lanthanum”, Journal of catalysis, 202, pp. 354-366.
42. Gangwal S. K., Mullins M.E., Spivey J. J. and Caffrey P. R. (1988), “Kinetics and Selectivity of Deep Catalytic Oxidation of n-Hexane and Benzene”, Applied Catalysis , 36(1-2), pp. 231-247. 137
43. Germain J. E., Gaschka F., Mayeux A. (1965), Bull-Soc Chem, France, N.5, pp.1445.
44. Golchet A., White J.M (1978), “Rates and coverages in the low pressure Pt-catalyzed oxidation of CO”, Journal of catalysis, 53(2), pp. 266-279.
45. González-Velasco J. R., Aranzabal A., López-Fonseca R., Ferret R., González-Marcos J.A. (2000), “Enhancement of the catalytic oxidation of hydrogen-lean chlorinated VOCs in the presence of hydrogen-supplying compounds”, Applied Catalysis B, 24, pp.33-43.
46. Gorodetskii V. V., Matveev A. V., Kalinkin A. V. and Nieuwenhuys B. E. (2003), ”Mechanism for CO Oxidation and Oscillatory Reactions on Pd Tip and Pd(110) surfaces: TEM, TPR, XPS studies”, Chemistry for Sustainable development, 11, pp. 67-74.
47. Groppi G., Cristiani C., Lieti L., Ramella C., Valentini M., and Forzatti P.(1999), “Effect of ceria on palladium supported catalysts for high temperature combustion of CH4 under lean conditions”, Catalysis Today, 50, pp. 399-412.
48. Harold M.P. and Garske M.E.(1991), “Kinetics and multiple rate states of CO oxidation on Pt-I. Model development and multiplicity analysis-II. Linking UHV and atmospheric pressure kinetic behavior”, Journal of catalysis, 127(2), pp. 524-575.
49. Harrison B. ,Diwell A.F., and Hallett C. (1988), “Promoting Platinum Metals by Ceria metal-support interactions in autocatalysts”, Platinum Metals Rev., 32 3232 32(2), pp. 73-83.
50. Haruta M., Tsubota S., Kobayashi T., Kageyama H., Genet M. J. and Delmon B. (1993), Low-Temperature Oxidation of CO over Gold Supported on TiO2, aFe2O3 and Co3O4, Journal of catalysis, 144, pp. 175-192.
51. Henrich V.E. , Cox P.A. (1994), The surface science of metal oxides, Cambridge University Press: Cambridge, U.K.
52. Herz R.K. and Marin S.P.(1980), “Surface chemistry model of carbon monoxide oxidation on suported platinium catalysts”, Journal of catalysis, 65(2), pp. 281-296. 138
53. Huang Y. (1973),”Selective adsorption of carbon monoxide and complex formation of cuprous-ammines in Cu(I)Y zeolites”, Journal of catalysis, 30, pp.187-194.
54. Imbihl R., Ertl G. (1995), “Ossilatory kinetics in heterogeneous Catalysis”, Chem. Rew., 96(3), pp. 697-733.
55. Jaana M. Kanervo and A. Outi I. Krause (2002), “Characterisation of supported chromium oxide catalysts by kinetic analysis of H2-TPR”, Journal of catalysis, 207, pp. 57-65.
56. Jansson Jonas (2000), “Low Temperature CO Oxidation over Co3O4/Al2O3”, Journal of catalysis, 194, pp. 55-60.
57. Jayaraman V.K., Ravikumar V. and Kulkarni B.D.(1981), “Isothermal multiplicity on catalytic surface: application to CO”, Chem. Eng, Sci., 36(10), pp.1731-1734.
58. Jeffrey Chi-Sheng Wu at al (2000), “Low temperature complete oxidation of BTX on Pt/activated carbon catalysts”, Catalysis Today, 63, pp. 419-426.
59. Jernigan G.G., and Somorjai G.A. (1994), “Carbon monoxide oxidation over three different oxidation states of copper: metallic copper, copper (I) oxide, and copper (II) oxide-A surface science and kinetic study”, Journal of catalysis, 147, pp. 567-577.
60. Jian Liang Cao, Yan Wang, Xiu-Ling Yu, Shu-Rong Wang, Shi-Hua Wu and Zhong-Yong Yuan (2008), “Mesoporous CuO-Fe2O3 composite catalysts for low temperature carbon monoxide oxidation”, Applied Catalysis B, 79, pp. 26-34.
61. Jong-Won Park, Jin-Hyeok Jeong, Wang-Lai Yoon, Heon Jung, Ho-Tae Lee, Deuk-Ki Lee, Yong-Ki Park and Young-Woo Rhee (2004), “Activity and characterization of the Co-promoted CuO-CeO2/?-Al2O3 catalyst for the selective oxidation of CO in excess hydrogen”, Applied Catalyst, 274, pp. 25-32.
62. Juusola J.A, Mann R. F., Dowine J. (1970), “The kinetics of the vapor-phase oxidation of o-xylene over a vanadium oxide catalyst”, Journal of catalysis, N.17, pp. 106-113. 139
63. Kim Kyung-Yeol, Han Jonghee, Suk Woo Nam, Lim Tae-Hoon, Lee Ho-In (2008), “Preferential oxidation of CO over CuO/CeO2 and Pt-Co/Al2O3 catalyst in micro-channel reactors”, Catalysis Today, 131(1-4), pp. 431-436.
64. Kobayashi M., Kobayashi H. (1974), Transient response method in heterogeneous Catalysis, Catal Reviews-Science Engineering, 10, N2, pp. 139-176.
65. Kobayashi M.(1982), ”Characterization of transient response curves in heterogeneous catalysis I-Classification of the curves”, Chem. Eng. Sci, 37(3), pp. 393-401.
66. Kyung I. Cho and Vannice Albert M. (1991), “CO oxidation over Pd and Cu catalysts”, Journal of Catalysis, 131, pp. 22-35.
67. Laine J., Ferere Z. and Labady M. (1988), “Structure and active of chromium promoted Reney copper catalysts for cacbon monoxide oxidation”, Applied Catalysis, 44, pp. 11-22.
68. Lamonier C., Ponchel A., D’Huysser A., et al.. (1999) Studies of cerium-metal-oxygen-hydrogen-system, Catalysis Today, 50(2), pp. 247-259.
69. Langmuir I.(1922), ”The mechanism of the catalitic action of platinium in the reactions 2CO + O2 = CO2 and 2H2 + O2 = 2H2O”, Trans Faraday Soc., 7(3), pp.621-654.
70. Larsson Per-Olof, Andersson Arne, Reine Wallenberg L. and Svensson Bo (1996), “Combustion of CO and Toluene; Characterisation of Copper Oxide Supported on Titania and Activity Comparisons with Supported Cobalt, Iron, and Manganese Oxide”, Journal of catalysis, 163, pp. 279-293.
71. Larsson Per-Olof, Anderson A. (1998), “Complete Oxidation of CO, Ethanol, and Ethyl Acetate over Copper Oxide Supported on Titania and Ceria Modified Titania”, Journal of catalysis, 179, pp. 72-89.
72. Larsson Per-Olof, Anderson A. (2000), “Oxides of copper, ceria promoted copper, manganese and copper manganese on Al2O3 for the combustion of CO, ethyl acetate and ethanol”, Applied Catalysis B, 24, pp. 175-192. 140
73. Lee Dong Hoon, Jang Joon Ho, Kim Yoo Young, Choi Jae Shi and Kim Keu Hong (1992), "Kinetics and Mechanisms of the Oxidation of Carbon monoxide on Eu1-xSrxCoO3-y Perovskite Catalysts”, Bull. Korean Chem. Soc., 13(5), pp. 511-516.
74. Li R.S. and Hosthemke W. (1991), “Effects of product occupancy on self-organization in heterogencous catalysis-I. Multiple steady states and temporal osillations”, J. Chem. Phys., 95(8), pp. 5785-5789.
75. Liang Chor Chung and Chuin Tih Yeh (2008), “Synthesis of highly active CuO-CeO2 nanocomposites for preferential oxidation of carbon monoxide at low temperature”, Catalysis Comunications, 9(5), pp. 670-674.
76. Liu W., and Flytzani –Stephanopoulos M. (1995), “Total oxidation of carbon monoxide and methane over transition metal-fluorite oxide composite catalysts II”, Journal of catalysis, 153, pp. 317-332.
77. Luo M. F. , Zhong Y. J., Yuan X.X., and Zheng X.M.(1997), “TPR, and TPD studies of CuO/CeO2 catalysts for low temperature CO oxidation”, Applied Catalysis A, 162, pp. 121-131.
78. Lynch D.T. and Wanke S.E.(1981), “Examination of a model oscillating heterogeneously catalysed reactions”, The Can. Journ. Chem. Eng., 59(6), pp.766-770.
79. Mabilon G., Durand D., Courty P. (1995), “Inhibition of post-combustion catalysts by alkynes: A clue for understanding their behaviour under real exhaust conditions”, Study Surf. Sci. Catal, 96 , pp. 775-788.
80. Mars P., Van Krevelen D.W.(1954), “Oxidations Carried Out by Means of Vanadium Oxide Catalysts”, Chem. Eng. S-ci. Spec Suppl. , 3, pp. 41-57.
81. Matshushima T., Almy D. B. and White J. M. (1977), “The reactivity and auger chemical shift of oxygen adsorbed on platinium”, Surf Sci., 67(1), pp. 89-108.
82. Murthy K. S. R. C., Ghose J. (1993), “CO oxidation on substituted Copper Chromite spinel oxide Catalysts”, Journal of catalysis, 147, pp.171-176. 141
83. Oulu Univesity Library (2003), Deactivation Correlations of Pd/Rh Three-Way Catalysts, Designed for Euro IV Emission Limit: Effect of Ageing Atmosphere, Temperature and Time-Chapter 2, Chapter 3.
84. Park Paul Worn , Jeffrey S. Ledford (1998), “The influence of surface structure on the catalytic activity of alumina supported copper oxide catalysts. Oxidation of carbon monoxide and methane” Applied Catalysis B, 15, Issues 3-4, pp. 221-231.
85. Pasia N., Cassuto A., Pentenero A., Weber B. (1976), “Molecular beam study of the mechanism of carbon monoxide oxidation on platinium and isolation of clementary steps”, Journal of catalysis, 41(3), pp. 455-465.
86. Patterson M.J., Angove D.E., Cant N.W. (2000), “The effect of carbon monoxide on the oxidation of four C6 to C8 hydrocarbons over platinum, palladium and rhodium”, Applied Catalysis B, 26 , pp. 47-57.
87. Paulis M. et al. (2000), “Influence of the surface adsorption-desorption processes on the ignition curves of VOCs complete oxidation over supported catalysts”, Applied Catalysis B, 26, pp. 37-46.
88. Salvador Ordóủez (2002), ”Kinetics of the deep oxidation of benzene, toluene, n-hexane and their binary mixtures over a platinum on ?-alumina catalyst”, Applied Catalysis B, 38, pp.139-149.
89. Seung Hoon Oh and Gar B. Hoflund (2006), “Chemical state study of Palladium powder and Ceria-supported Palladium during low-temperature CO oxidation”, J. Phys. Chem. A, 110, pp.7609-7613.
90. Shu Ping Wang at al (2007), “The catalytice activity for CO oxidation of CuO supported on Ce0,8Ze0,2O2 prepared via citrate method”, Catalysis Communications, 8, pp. 231-236.
91. Simona Minico et al. (2000), “Catalytic combustion of VOCs on gold/iron oxide catalysts”, Applied Catalysis B, 28, pp. 245-251.
92. Takodius C.G., Schmidts L.D. and Aris R.(1981), “Steady state multiplicity in surface reactions with coverage dependant parameters”, Chem. Eng. Sci., 36(11), pp. 1795-1802. 142
93. Trimm D. L., Irshad M. (1970), “The influence of electron directing effects on the catalytic oxidation of toluenes and xylenes”, Journal of catalysis, 18, pp. 142-153.
94. Trovarelli A. (1996),”Catalytic Properties of Ceria and CeO2-Containing Materials”, Catal. Rev. Sci. Eng., 38, pp. 439-520.
95. Tsyrulnikov P.G., Salnikov V.S., Drozdov V.A., Stuken, S.A., Bubnov, A.V., Grigorov, E.I., Kalinkin, A.V., and Zaikovskii, V.I. (1991), “Investigation of thermal activation of aluminum-manganese total oxidation catalysts”, Kinet. Katal. 32(2), pp. 439-446.
96. Tsyrulnikov, P.G., Kovalenko, O.N., Gogin, L.L., Starostina, T.G., Noskov, A.S.,Kalinkin, A.V., Krukova, G.N., Tsybulya, S.V., Kudrya, E.N., and Bubnov, A.V. (1998), “Behavior of some deep oxidation catalysts under extreme conditions. 1. Comparison of resistance to thermal shock and SO2 poisoning”, Applied Catalysis A, 167, pp. 31-37.
97. Unnikrishnan R. Pillai, Sarojini Deevi (2006), “Copper-zinc oxide and ceria promoted copper-zinc oxide as highly active catalyst for low temperature oxidation of carbon monoxide”, Applied Catalysis B, 65, pp. 110-117.
98. Van den Brink R.W., Louw R., Mulder P. (2000), “Increased combustion rate of chlorobenzene on Pt/?-Al2O3 in binary mixtures with hydrocarbons and with carbon monoxide”, Applied Catalysis B, 25, pp. 229-237.
99. Vass M. I., Georges V. (1996), “Complete oxidation of benzene on Cu-Cr and Co-Cr oxide catalysts”, Catalysis Today, 29, pp. 463-470.
100. Vivekanand Gaur, Ashutosh Sharma, Nishith Verma (2005), “Catalytic oxidation of toluene and m-xylene by activated carbon fiber impregnated with trasition metals”, Carbon, 43, pp. 3041-3053.
101. Vo Thi Hong Ha, Luu Cam Loc, Ho Si Thoang, Botavina A.M. (2003), ”A study on complete oxidation of n-butane over Cu/ZSM-5 catalyst”, 10 th Asian Chemical Congress 10 ACC, Hanoi, pp. 308. 143
102. Wei Liu, Maria Flytzani Stephanopoulos (1996), “Transition metal-promoted oxidation catalysis by flourite oxide: A study of CO oxidation over Cu-CeO2”, The Chemical Engineering Journal, 64, pp. 283-294.
103. Wike S. and Scheffler (1996), “Mechanism of Poisoning The Catalytic Activity of Pd(100) by a sulfur adlayer”, Physical review letters, The American Physical Society, pp. 3380-3383.
104. Xanthopoulou Galina, Vekinis George (1998), “Investigation of Catalytic oxidation CO over a Cu-Cr oxide Catalyst made by self-propagating high temperature synthesis”, Applied Catalysis B, 19, pp. 37-44.
105. Yu Yao Y.F.(1984),“The oxidation of CO and hydrocarbons over noble metal catalysts”, Journal of catalysis, 87, pp. 152-162.
106. Zhigang Liu, Renxia Zhou, Xiaoming Zheng (2007), “Preferential oxidation of CO in excess hydrogen over CuO-CeO2 catalyst prepared by Chelating method”, Journal of Natural Gas Chemistry, 16, pp. 167-172. -
------------------------------
keyword: download luan an tien si, hoa hoc,chuyen nganh, hoa vo co, oxi hoa, cacbon, monoxit, va xylen tren, cac he xuc tac, cuo/al2o3, bien tinh, hoang tien cuong
LINKDOWNLOAD: LUẬN ÁN TIẾN SĨ HOÁ HỌC
Nhận xét
Đăng nhận xét